本研究采用巨大氧化原子层外延法，在极端非平衡条件下于SrLaAlO4衬底上生长(La,Pr)3Ni2O7薄膜，实现了常压下约63 K的超导起始转变温度，零电阻温度达约37 K，抗磁信号起始约23 K。该方法通过高温和原位充分氧化克服了亚稳态超导相的结构不稳定性，X射线衍射和扫描透射电镜证实薄膜具有大范围晶态纯度。输运测量显示正常态电阻温度幂律指数α从低起始转变温度样品的费米液体行为（α≈2）向高起始转变温度样品的奇异金属行为（α≈1）系统演化，直接将增强的超导性与非费米液体行为关联。互电感技术绘制的涡旋熔化相图揭示二维熔化极限被抑制至近零，层间耦合强度显著强于铋系铜氧化物。这些结果表明镍酸盐是常压下具有强层间耦合的奇异金属高温超导体。
该研究通过开发原位监测还原（OMR）方法，实现了对无限层镍酸盐超导体中Ni 3d轨道电子占据从约3d⁷到3d⁹的超宽范围连续调控，从而可控地驱动超导体-绝缘体转变（SIT）。结合同步辐射X射线吸收谱和扫描透射电镜对氧原子的分析，精确标定了电子占据态，并进一步利用离子液体门控和磁场调制SIT。Nernst效应测量显示，与铜氧化物不同，配对在电阻开始下降时即已启动，而迈斯纳效应仅在零电阻态才出现，标志着全局相位相干性的建立。角度依赖的磁输运研究表明，转变温度区间内超导呈现二维与三维特征的混合，表明所观察的SIT偏离了经典二维模型。这些结果在氧含量-磁场-温度参数空间内为理解无限层镍酸盐中结构与电子相变的相互作用提供了独特视角。
The suppression of density wave in bilayer nickelate La3Ni2O7 under pressure has been identified as a critical factor enabling pressure-induced high-temperature superconductivity. However, this density wave state exhibits remarkable stability against most alternative tuning methods except the high-pressure technique. Herein through systematic investigations of Tb doping effects on electrical transport and magnetic properties, we observe a gradual suppression of density wave transition temperature with the increasing Tb concentration, accompanied by the emergence of negative magnetoresistance persisting up to 14 T. Magnetic susceptibility measurements further reveal the formation of a doping-induced spin-glass state, which likely accounts for the observed negative magnetoresistance phenomenon. This work establishes an effective chemical doping approach to manipulate the density wave state and correlated quantum state in La3Ni2O7, offering new insights into the mechanism of high-temperature superconductivity and potential pathways toward achieving ambient-pressure superconductivity in bulk nickelate crystals.
本文基于对称性唯象方法，结合电荷自洽密度泛函理论与动力学平均场理论，系统研究了杂化镍酸盐La₅Ni₃O₁₁的低温物理与非常规配对机制。研究发现，单层子系统处于莫特绝缘态，超导电性主要源于双层子系统中Ni-e_g轨道。该体系呈现双能隙超导特征，主导配对来自d_{z²}轨道间的层间耦合，次要配对来自d_{x²-y²}轨道内的层内耦合。与高压下La₃Ni₂O₇相比，La₅Ni₃O₁₁中超导转变温度T_c的降低可归因于层间配对贡献的减弱，这直接反映在跃迁参数比值|t_{\perp}^z/t_{\parallel}^{x}|的减小上。该统一图像为理解双层NiO₂面内超导配对机制及γ口袋的作用提供了微观理论框架。
通过密度矩阵重正化群方法，该工作在一维最小几何结构上系统研究了加压双层镍氧化物La₃Ni₂O₇中有效双层双轨道模型的超导配对关联随Ni 3d_{z²}轨道填充的演化。通过调节轨道化学势差异，将3d_{z²}轨道从1/12掺杂连续调控至近半填充，发现超导关联在半填充附近被显著抑制，表明该轨道的巡游性有利于配对。此外，在电荷涨落较大的区域配对关联增强，暗示电荷序与超导之间存在竞争。这些结果支持了既有的理论图像：层间反铁磁超交换提供配对胶水，而巡游的3d_{z²}轨道通过杂化将配对传递并建立长程相干性。研究明确了3d_{z²}轨道巡游性对超导的关键作用，为理解该体系中非常规配对机制提供了重要依据。
本研究将多轨道Hubbard模型与双层Hubbard模型建立对应，提出轨道空间双层模型（OSBM），其中轨道能级差ΔE的作用类似于真实空间双层模型中的层间跃迁，且超导在incipient-band区域得到增强。基于此，理论预测在适当空穴掺杂下，还原型双层镍酸盐La₃Ni₂O₆可作为OSBM超导体候选。通过第一性原理构建紧束缚模型，发现由于缺乏外部顶角氧，Ni的d_{x²-y²}轨道与其他d轨道之间存在大的ΔE。利用涨落交换近似计算表明，在incipient-band情形下，由轨道间相互作用驱动可产生s±波超导电性，超导能隙函数在d_{x²-y²}带与其他d轨道带之间变号。同时，研究还考察了原子替代和压力下晶体结构的能量与动力学稳定性。尽管La₃Ni₂O₇与La₃Ni₂O₆化学式相似，但该工作指出后者可能实现完全不同的配对机制。
该研究基于第一性原理计算构建了七轨道有效模型，采用涨落交换（FLEX）近似对自由站立无限层镍酸盐Nd₀.₈₅Sr₀.₁₅NiO₂膜在压力下的超导电性进行了理论分析。结果表明，随着压力增大，超导转变温度Tc单调上升，与近期实验结果一致。这种增强归因于Ni原子极低价态导致的过强电子关联得到缓解，使得有效电子相互作用参数U显著降低，从而减少了准粒子阻尼并增强了自旋涨落介导的d波配对。此外，声子计算确认晶体结构在90 GPa内保持动态稳定。研究通过对比不同U值的模型，指出仅采用较大的U值（约5.1 eV）才能复现实验趋势，而较小U值会导致Tc过早饱和甚至出现穹顶形状，从而支持了无限层镍酸盐中过强关联抑制超导、压力缓解关联进而提升Tc的机制。
该研究通过理论方法分析了La₃Ni₂O₇薄膜在常压下的超导电性。研究首先基于第一性原理结构优化构建模型哈密顿量，固定面内晶格常数至实验所用衬底（LSAT、LAO和SLAO），并额外采用基于实验测定晶体结构的模型。运用考虑完全动量和频率依赖的格林函数与配对相互作用的涨落交换近似（FLEX）求解线性化Eliashberg方程。结果表明，电子结构（包括γ-费米口袋的存在与否）取决于所采用的晶体结构及能带计算中是否包含+U修正，但s±-波配对对称性始终保持鲁棒。这种鲁棒性主要源于配对由有限能量自旋涨落介导，该机制对费米面拓扑细节不敏感，并在轨道表示中产生近乎与动量无关的层间d_{3z²−r²}配对间隙函数。另一方面，薄膜的超导转变温度（约40 K）约为加压块材（约80 K）的一半，这一现象在FLEX框架内仅能通过采用基于实验测定晶体结构得到的小层间跃迁参数|t⊥|模型来理解，但也不排除其他因素的可能性。
研究人员利用角分辨光电子能谱研究了Ruddlesden-Popper相镍酸盐异质结La₂PrNi₂O₇/NdAlO₃的电子结构，首次在无赝能隙状态下观测到在超导转变温度T_C处打开的超导能隙，伴随显著的相干峰，直接获得约16 meV的无节点超导序参量。通过动量积分谱重提取电子态密度，观测到T_C附近态密度陡降及电子比热跳变，为镍酸盐超导相变提供了缺失的热力学证据。费米面由α、β和γ三个多轨道口袋构成；不同外延应变下的薄膜中γ口袋均存在，表明其与超导并无一一对应关系，但陡峭的γ带色散及显著的β口袋变化提示费米面拓扑与超导涌现之间存在关联。上述结果确立了无节点配对对称性（支持s波而非d波），揭示费米面拓扑、应变与超导电性之间的关系，为理解RP镍酸盐高温超导机理提供了直接实验依据。
通过采用低温超高真空暗箱转移技术保持样品表面质量，本研究利用角分辨光电子能谱（ARPES）结合不同光子能量，系统解析了超导(La,Pr,Sm)₃Ni₂O₇/SrLaAlO₄薄膜的三维电子能带结构。实验揭示了轨道依赖的维度性：dx²-y²主导的能带呈现准二维特征，而dz²主导的γ能带则显示出明显的kz色散。在所有观测能带的高对称方向均发现有限能隙，其中γ能带的温度依赖分析表明其超导能隙约18 meV，比值2Δ/kBTc~8，远超弱耦合BCS极限。此外，费米能级附近谱权重的抑制在超导转变温度以上仍持续存在，且观测到普遍存在的瀑布状谱特征，表明电子相互作用的显著影响。这些发现强调了第三维度及dz²轨道在镍酸盐超导机制中的关键作用，对理论模型施加了重要约束。