Multiorbital character of the density wave in trilayer nickelate superconductors

本研究利用偏振分辨拉曼散射并结合两轨道模型计算,揭示了三层镍酸盐La4Ni3O10密度波的多轨道特性。在声子部分,氧键伸缩模式在密度波转变温度T_DW附近出现明显的强度异常,而声子线形基本对称且频移和线宽变化微小,表明电子-声子耦合温和,密度波主要由电子不稳定性驱动而非晶格驱动。电子拉曼散射中,随着温度降低,连续谱权重在约114 meV(约910 cm⁻¹)以下显著耗尽,并在该能量处出现一个偏振相关的尖锐峰,该峰在B₂g通道中最强,B₁g通道中几乎缺失。通过构建同时包含Ni-3dₓ²₋ᵧ²和Ni-3d₂²轨道并在轨道空间中保留拉曼顶点的两轨道密度波态模型,计算确认该峰对应密度波能隙2Δ_DW,其打开表现为非相干和非平均场行为,且光谱响应必须依靠两个轨道的混合贡献,无法还原为任一单轨道投影。这些结果表明La4Ni3O10的密度波不稳定性具有本征的多轨道起源,为理解其与超导的竞争或共存关系提供了关键实验与理论依据。

Nature of charge density waves and metal-insulator transition in pressurized La₃Ni₂O₇

Nature of charge density waves and metal-insulator transition in pressurized La₃Ni₂O₇

Nature of magnetism in bilayer nickelate La₃Ni₂O₇ single crystals

该研究利用中子散射技术解析了双层镍氧化物La₃Ni₂O₇单晶的自旋有序与动力学。在常压母体相中,于倒空间Q=(0,0.5,2.5)位置观测到清晰的自旋激发,具有约5 meV的自旋能隙和显著的面内各向异性色散——沿横向的带边软化揭示了竞争性交换相互作用。激发表现出双层周期性的面外调制,直接证实了反铁磁层间耦合。基于线性自旋波理论,实验色散可用包含强层间交换与竞争面内耦合的双层海森伯哈密顿量精确描述,磁结构为条纹型有序。将谱强度归一化为绝对单位后发现,尽管自旋波带宽仅为铜氧化物的25%,但在可比能量下局域动态磁化率显著增强,总涨落磁矩与铜氧化物相当。这些结果揭示了源自强电子关联的中能自旋激发是该体系的本质特征,构建了与铜氧化物截然不同的磁性框架,为理解该体系中超导的配对机制提供了直接依据。

Nearly perfect Fermi surface nesting in hole-doped La₃Ni₂O₇ enables bulk superconductivity without pressure or strain

通过结合密度泛函理论、动态平均场理论和随机相位近似求解超导能隙方程,研究者发现空穴掺杂的层状镍氧化物La₃₋ₓSrₓNi₂O₇在环境压力下可实现体超导电性。当掺杂浓度x接近0.4时,Ni-d₃z²₋r²轨道衍生的γ费米口袋从圆形演变为菱形并扩展至半个布里渊区,形成近乎完美的费米面嵌套,最佳嵌套矢量为Q=(π, π)。这一结构显著增强了反铁磁自旋涨落,将超导特征值提升至实验可观测的水平,无需施加高压或应变。该工作阐明了空穴掺杂调控费米口袋形状与大小的机制,为在常压下实现此类材料长期追求的体超导提供了理论依据和实验可行路径。

Nearly twofold overestimation of the superconducting volume fraction in pressurized Ruddlesden-Popper nickelates

本研究指出,Zhu等人在测量加压Ruddlesden-Popper镍酸盐La₄Ni₃O₁₀的超导体积分数时,采用了此前未见报道的计算方程,导致结果被显著高估。作者基于Zhu等人公布的原始数据,使用标准超导磁矩计算方法重新分析,发现超导体积分数仅为51%至59%,而非Zhu等人报告的81%至86%。通过检查Zhu等人提供的方程及其推导,作者发现该方程在计算中错误地使用了样品几何参数,导致对超导相所占体积比例的计算出现约两倍的高估。作者以假想样品为例,说明即使超导相实际只占50%,该方程仍会得出接近100%的结果。因此,该错误影响了迄今所有已报道的Ruddlesden-Popper镍酸盐超导体积分数数据,需要重新审视这些结论。

Ni-O hybridization as a stabilizer for s± superconductivity in La₃Ni₂O₇: a DFT+RPA study

该研究针对高压双层镍酸盐La₃Ni₂O₇超导配对对称性的争议,采用一种基于正交化投影的全谱模型(Oroj方法),将Kohn-Sham态投影到局域Ni-e_g轨道上,在保持密度泛函理论能带结构的同时,把谱权重重新分布到更宽的能量范围,从而纳入Ni-O杂化及远离费米面的电子态贡献。与仅描述费米面附近低能带的Wannier模型相比,该全谱模型显著增强了层间自旋涨落,并给出公度的磁不稳定性;在自旋涨落框架下,这种特征有利于形成符号改变的s±波超导态,而低能模型则倾向于d波配对。结果表明,全能量描述中的层间耦合和Ni-O杂化对双层镍酸盐超导配对对称性的理论预测具有重要稳定作用。

Ni-O hybridization-driven electronic reconstruction across the superconducting dome in an infinite-layer nickelate

该研究利用O K边和Ni L边X射线吸收谱,系统表征了无限层镍氧化物La₁₋ₓCaₓNiO₂中未占据态随掺杂和温度的演化。超导出现在x=0.18至0.27区间。在x≈0.20–0.23附近,低能谱权重发生重新分布:Ni 3d主导态减少而O 2p杂化态增加,表明Ni–O共价性出现轨道选择性交叉。该交叉与霍尔系数符号反转恰好重合,并先于更高掺杂时超导临界温度的下降。通过将输运异常和超导穹顶直接关联到可测量的Ni–O轨道重组,该结果向建立无限层镍酸盐统一的轨道分辨相图迈出了关键一步,并为通过杂化调控设计超导电性提供了实用途径。

Non-Fermi liquid behavior in La₃Ni₂O₇ thin films under hydrostatic pressure

该研究报道了在LaAlO₃(001)和SrLaAlO₄(001)基底上外延生长双层La₃Ni₂O₇薄膜的输运性质,并通过高压氧气退火和静水压进行调控。常压下,LaAlO₃基底上的薄膜表现出费米液体金属行为,伴随低温下的轻微Kondo-like上升;而施加0.53至1.41 GPa的静水压后,电阻温度依赖性逐渐演变为非费米液体行为,在1.41 GPa时趋近于~T¹⁴。值得注意的是,这一压力仅为单晶中通过金刚石对顶砧实现类似效应所需压力的6–8%,显示出薄膜形式下超乎预期的强可调性。此外,在YAlO₃基底上的薄膜中观察到自旋密度波(SDW)序的迹象,而在LaAlO₃基底上则被抑制。霍尔效应测量表明多带电子结构。这些结果揭示了La₃Ni₂O₇薄膜在适度压力下即可接近强涨落有序态,为非费米液体行为的起源和高压超导的薄膜化研究提供了新途径。

Nonthermal melting and density wave instability coupled to the lattice in La₄Ni₃O₁₀

研究人员使用超快光学光谱在研究La₄Ni₃O₁₀单晶时,于密度波转变温度约136 K处观察到准粒子弛豫动力学的突变,揭示出一个约52 meV的强耦合能隙打开。多个相干声子模式,包括3.88、5.28和2.09 THz附近的Ag模,在转变处表现出模式选择性的异常,尤其是3.88 THz声子的重整化行为从高温下的常规非谐衰减转变为低温下的急剧硬化,表明密度波不稳定性与晶格自由度之间存在强耦合,电子-声子相互作用可能起关键作用。在高激发通量下,密度波被非热抑制,得到的温度-通量相图与压力调谐行为相似,但能隙相对稳定,导致耦合比率增大。这些发现确立了La₄Ni₃O₁₀中的密度波是一种晶格纠缠的、涉及多轨道物理的不稳定性,并证实超快光激发可作为非平衡调控参数有效抑制镍酸盐中的密度波序。

Normal and Superconducting Properties of La₃Ni₂O₇

This review provides a comprehensive overview of current research on the structural, electronic, and magnetic characteristics of the recently discovered high-temperature superconductor La3Ni2O7 under high pressures. We present the experimental results for synthesizing and characterizing this material, derived from measurements of transport, thermodynamics, and various spectroscopic techniques, and discuss their physical implications. We also explore theoretical models proposed to describe the electronic structures and superconducting pairing symmetry in La3Ni2O7, highlighting the intricate interplay between electronic correlations and magnetic interactions. Despite these advances, challenges remain in growing high-quality samples free of extrinsic phases and oxygen deficiencies and in developing reliable measurement tools for determining diamagnetism and other physical quantities under high pressures. Further investigations in these areas are essential to deepening our understanding of the physical properties of La3Ni2O7 and unlocking its superconducting pairing mechanism.