本研究采用外延生长的La2.82Sr0.18Ni2O7薄膜（超导转变温度约31.6 K），通过高场输运测量（最高58 T）系统表征了上临界场及其各向异性。近转变温度附近，超导呈现厚度限制的二维特征；冷却后，面外相干长度减小至小于薄膜厚度（6 nm），表明体系向本征三维体超导转变。基于Ginzburg-Landau模型分析，测得零温下面内和面外上临界场分别为82 T和45 T，各向异性比γ≈1.34，与块材Ruddlesden-Popper镍酸盐相当。低温下面内方向上临界场因自旋顺磁对破裂效应被强烈压制，接近Pauli极限（58 T），而面外方向几乎不受影响。这种各向异性Pauli限制解释了上临界场各向异性降低的现象，并支持薄膜中超导本质上是三维体超导的结论。结果凸显了自旋顺磁效应在决定该类镍酸盐高场超导相图中的关键作用。
受垂直电场可调控Ruddlesden–Popper双层镍酸盐La₃Ni₂O₇超导性质的启发，本研究采用动力学簇量子蒙特卡洛方法求解不平衡双轨道双层Hubbard模型。通过分析未掺杂、空穴掺杂及电子掺杂情形下电场诱导的配对对称性及其演化，发现源自d_{z²}轨道的s±波配对被抑制，同时层间d_{z²}轨道失配及电子向d_{x²-y²}轨道转移驱动了从s±波到d波的配对对称性转变。有趣的是，由d_{x²-y²}轨道产生的d波配对随电场强度呈现穹顶状行为。大规模多体计算与弱耦合方法的预期一致，为理解RP镍酸盐的超导机制提供了新见解。
该研究通过原子级精确合成、电输运测量、皮米级电子显微镜和同步辐射X射线衍射，系统探究了三层镍酸盐La₄Ni₃O₁₀薄膜的应变效应。尽管压缩外延应变能有效抑制母体密度波序并提升晶体对称性（如消除面外八面体旋转），但即使在最大压缩应变（-2.8%）下也未观测到超导电性。关键结构表征发现，压缩应变无法完全消除薄膜中特有的面内八面体旋转，这种旋转在每一三层单元的内层与外层中呈现层间不等效性，且持续存在。同步辐射X射线衍射显示面内旋转幅度随压缩应变单调减小，但未完全消失。相比之下，双层体系La₃Ni₂O₇中压缩应变能完全抑制所有八面体旋转从而诱导超导。该结果揭示了三层与双层体系的关键差异，表明单纯依靠外延应变工程无法实现三层镍酸盐的环境压力超导，需探索其他调控手段。
本研究利用高亮度同步辐射X射线衍射对双层镍酸盐La₃Ni₂O₇的高质量单晶进行精确结构分析，通过大动态范围探测器成功解析了之前被忽略的弱衍射信号，这些信号的强度比主Bragg反射弱近四个数量级。这些观测证据表明，晶体中存在滑移镜面对称性破缺，导致其呈现极性结构（空间群Ima2），而非先前普遍采用的中心对称模型（Fmmm）。进一步的结构精修揭示了两个不等价镍位点，其Ni–O键长差异显著，结合键价和计算，表明镍位点电荷呈现棋盘状有序分布，并与氧八面体倾斜协同作用赋予晶体极性。该电荷有序相的结构与双层锰氧化物中的极化态类似。本研究确立了常压下La₃Ni₂O₇的极化电荷有序态，指出其与压力诱导的超导电性存在竞争关系，为理解双层镍酸盐中相竞争机制和压力超导起源提供了关键结构基础。
We report the discovery of a novel form of Ruddlesden–Popper (RP) nickelate that stands as the first example of long-range, coherent polymorphism in this class of inorganic solids. Rather than the well-known, uniform stacking of perovskite blocks ubiquitously found in RP phases, this newly discovered polymorph of the bilayer RP phase La3Ni2O7 adopts a novel stacking sequence in which single-layer and trilayer blocks of NiO6 octahedra alternate in a “1313” sequence. Crystals of this new polymorph are described in space group Cmmm, although we note evidence for a competing Imam variant. Transport measurements at ambient pressure reveal metallic character with evidence of a charge density wave transition with an onset at T ≈ 134 K. The discovery of such polymorphism could reverberate to the expansive range of science and applications that rely on RP materials, particularly the recently reported signatures of superconductivity in bilayer La3Ni2O7 with Tc as high as 80 K above 14 GPa.
该研究采用涨落交换（FLEX）近似方法，系统分析了常压下La₃Ni₂O₇薄膜超导体在弱关联体系中的两站点两轨道模型，重点研究了空穴掺杂对超导特性的影响。通过对费米面拓扑结构的详细分析，发现当由d_{z²}反键轨道构成的δ口袋在Γ点附近形成时，δ口袋与γ口袋的嵌套以及α与β口袋之间的嵌套，在相应波矢处共同增强了s±波配对。研究进一步提出，这种由费米面嵌套驱动的自旋涨落诱导配对的增强机制，可能为提升超导转变温度提供可行途径。该工作为理解常压镍基薄膜超导体的配对机制及探索更高性能超导材料提供了理论指导。
针对La₃Ni₂O₇单双层薄膜在常压下的超导转变温度（Tc）亟待提升的需求，本研究提出通过施加垂直电场驱动电荷转移来增强其超导电性。垂直电场使电子从高电势层流向低电势层，由于Ni的3d_{z²}轨道已接近半满无法容纳更多电子，流入电子主要填充低电势层的3d_{x²-y²}轨道，从而增加该层的填充率。利用简化的单轨道模型和全面的双轨道模型，结合奴隶玻色子平均场理论与密度矩阵重正化群方法，数值计算发现：填充率的增加会抑制层间s波配对，但强烈增强层内d波配对，使得底层主导的d波超导迅速上升。当层间电压达到约0.1~0.2伏时，Tc可超越液氮温度（约77 K），在常压下实现液氮温区的高温超导。该方案无需高压且避免化学掺杂无序，为在La₃Ni₂O₇超薄膜中实现高Tc超导提供了可行途径，需要实验进一步验证。
通过电子掺杂高压双层钴酸盐La₃Co₂O₇，预测了LaTh₂Co₂O₇、La₃Ni₂O₅Cl₂和La₃Ni₂O₅Br₂等钴基La₃Ni₂O₇类似物，这些材料具有相似的晶体结构和强关联电子态。基于密度泛函理论加动力学平均场理论（DFT+DMFT）和随机相位近似（RPA）的计算表明，钴的3d轨道呈现半满或接近半满的占据，与La₃Ni₂O₇中镍的轨道类似，并表现出强Hund耦合和质量增强。这些钴基化合物的局域磁矩（约0.64 μ_B）恰好落在镍酸盐超导的最佳窗口内（0.63–0.68 μ_B），强烈暗示其可能通过类似的自旋涨落机制实现高温超导。RPA计算进一步揭示，在电子掺杂的钴酸盐中，领先的配对对称性为s波，属于A₁ᵍ不可约表示。该工作为在钴基体系中实现高温超导电性提供了理论依据，并鼓励进一步的实验合成和表征。
本研究采用巨大氧化原子层外延（GAE）方法在LaAlO₃和SrLaAlO₄衬底上成功制备了相纯、高质量的Ruddlesden-Popper镍酸盐Ln₃Ni₂O₇薄膜。在超强氧化性臭氧气氛下生长的薄膜无需后续退火即可超导，其中优化的Ln₃Ni₂O₇/SrLaAlO₄薄膜起始转变温度（Tc,onset）可达50 K。系统研究发现四个关键因素决定薄膜结晶质量和超导性能：精确控制阳离子化学计量可抑制二次相生成；完整的原子层逐层覆盖结合优化的界面重构能减少堆垛层错；准确调控氧含量是实现单一超导转变和高Tc,onset的必要条件。研究还发现，阳离子化学计量偏离会导致Ni-rich或Ni-deficient二次相形成，分别引发金属-绝缘体转变或高度绝缘行为，而原子层覆盖率偏差（如101.5%）虽仍可维持超导但产生残余电阻。界面重构（如预沉积半晶胞Ln₂NiO₄或对SrLaAlO₄衬底进行退火处理）可显著改善薄膜结晶性。这些结果为高质量氧化物高温超导薄膜的逐层外延生长提供了重要指导。
通过第一性原理计算，本工作研究了混合双层-三层Ruddlesden-Popper镍酸盐La₇Ni₅O₁₇在静水压和双轴压缩应变下的晶体与电子结构。通过分析高对称P4/mmm结构中动力学不稳定声子模的不可约表示，作者确定了具有八面体倾斜的动力学稳定低对称C2/c结构。施加压力和压缩应变均会抑制八面体倾斜，使结构四方化，这一行为与传统Ruddlesden-Popper相类似。在电子结构方面，静水压和应变下的总体特征相似，但区别在于三层块中d_z²成键带的位置：在30 GPa压力下该带穿过费米能级，而任何强度的压缩应变均使其维持在费米能级以下。这种应变诱导的电子结构变化与传统双层镍酸盐中观察到的行为一致，为理解这类材料中压力与应变对超导电性的不同影响提供了关键线索。