Ni-O hybridization-driven electronic reconstruction across the superconducting dome in an infinite-layer nickelate

该研究利用O K边和Ni L边X射线吸收谱,系统表征了无限层镍氧化物La₁₋ₓCaₓNiO₂中未占据态随掺杂和温度的演化。超导出现在x=0.18至0.27区间。在x≈0.20–0.23附近,低能谱权重发生重新分布:Ni 3d主导态减少而O 2p杂化态增加,表明Ni–O共价性出现轨道选择性交叉。该交叉与霍尔系数符号反转恰好重合,并先于更高掺杂时超导临界温度的下降。通过将输运异常和超导穹顶直接关联到可测量的Ni–O轨道重组,该结果向建立无限层镍酸盐统一的轨道分辨相图迈出了关键一步,并为通过杂化调控设计超导电性提供了实用途径。

Non-Fermi liquid behavior in La₃Ni₂O₇ thin films under hydrostatic pressure

该研究报道了在LaAlO₃(001)和SrLaAlO₄(001)基底上外延生长双层La₃Ni₂O₇薄膜的输运性质,并通过高压氧气退火和静水压进行调控。常压下,LaAlO₃基底上的薄膜表现出费米液体金属行为,伴随低温下的轻微Kondo-like上升;而施加0.53至1.41 GPa的静水压后,电阻温度依赖性逐渐演变为非费米液体行为,在1.41 GPa时趋近于~T¹⁴。值得注意的是,这一压力仅为单晶中通过金刚石对顶砧实现类似效应所需压力的6–8%,显示出薄膜形式下超乎预期的强可调性。此外,在YAlO₃基底上的薄膜中观察到自旋密度波(SDW)序的迹象,而在LaAlO₃基底上则被抑制。霍尔效应测量表明多带电子结构。这些结果揭示了La₃Ni₂O₇薄膜在适度压力下即可接近强涨落有序态,为非费米液体行为的起源和高压超导的薄膜化研究提供了新途径。

Nonthermal melting and density wave instability coupled to the lattice in La₄Ni₃O₁₀

研究人员使用超快光学光谱在研究La₄Ni₃O₁₀单晶时,于密度波转变温度约136 K处观察到准粒子弛豫动力学的突变,揭示出一个约52 meV的强耦合能隙打开。多个相干声子模式,包括3.88、5.28和2.09 THz附近的Ag模,在转变处表现出模式选择性的异常,尤其是3.88 THz声子的重整化行为从高温下的常规非谐衰减转变为低温下的急剧硬化,表明密度波不稳定性与晶格自由度之间存在强耦合,电子-声子相互作用可能起关键作用。在高激发通量下,密度波被非热抑制,得到的温度-通量相图与压力调谐行为相似,但能隙相对稳定,导致耦合比率增大。这些发现确立了La₄Ni₃O₁₀中的密度波是一种晶格纠缠的、涉及多轨道物理的不稳定性,并证实超快光激发可作为非平衡调控参数有效抑制镍酸盐中的密度波序。

Normal and Superconducting Properties of La₃Ni₂O₇

This review provides a comprehensive overview of current research on the structural, electronic, and magnetic characteristics of the recently discovered high-temperature superconductor La3Ni2O7 under high pressures. We present the experimental results for synthesizing and characterizing this material, derived from measurements of transport, thermodynamics, and various spectroscopic techniques, and discuss their physical implications. We also explore theoretical models proposed to describe the electronic structures and superconducting pairing symmetry in La3Ni2O7, highlighting the intricate interplay between electronic correlations and magnetic interactions. Despite these advances, challenges remain in growing high-quality samples free of extrinsic phases and oxygen deficiencies and in developing reliable measurement tools for determining diamagnetism and other physical quantities under high pressures. Further investigations in these areas are essential to deepening our understanding of the physical properties of La3Ni2O7 and unlocking its superconducting pairing mechanism.

Observation of correlated plasmons in low-valence nickelates

使用共振非弹性X射线散射(RIXS)在氧K边观测到低化合价镍酸盐Pr4Ni3O8中的等离激元集体激发,并与过掺杂铜氧化物La₂₋ₓSrₓCuO₄进行对比。实验发现,镍酸盐的等离激元在面内动量下表现出色散行为,但相较铜氧化物具有更低的速度和更强烈的阻尼,且在更小的动量下即被过度阻尼而消失。随机相位近似(RPA)计算表明,这种差异源于镍酸盐中减少的电子跳跃和增强的长程库仑相互作用屏蔽效应,面内跳跃积分和库仑相互作用强度均显著小于铜氧化物。此外,镍酸盐的面外等离激元未显示可分辨的色散,可能与其三层耦合结构有关。温度依赖研究发现,Pr4Ni3O8的等离激元随温度升高而软化,而铜氧化物中能量几乎不变但阻尼增大,暗示镍酸盐中可能存在条纹涨落等额外关联。这些结果揭示了镍酸盐中独特的电荷屏蔽景观,电子跳跃减弱和库仑屏蔽增强是区别于铜氧化物的关键特征,可能解释了镍酸盐超导转变温度低于铜氧化物的原因,为两类材料间的类比提供了定量实验约束。

Observation of flat-bottom U-shaped energy gap in high-Tc nickelate (La,Pr)₃Ni₂O₇ thin films

利用极低温扫描隧道显微镜/谱和电输运测量,本研究首次在(La,Pr)₃Ni₂O₇薄膜中观测到能量对称、平底U形超导能隙,其零残余态密度且能隙大小超过40 meV。输运测量显示该薄膜在常压下具有超过40 K的起始超导转变温度和超过20 K的零电阻温度。隧穿谱呈现非常规的温度演化:随温度升高,U形能隙迅速填充并转变为V形能隙;同时,在14特斯拉的c轴磁场下能隙减小。这些温度与磁场依赖特性符合超导能隙行为,表明在极低温下存在无节点能隙函数。该发现揭示了双层镍氧化物高温超导的本质,并为在常压或零压下实现液氮沸点以上超导温度提供了重要启示。

On estimating superconducting shielding volume fraction from susceptibility in pressurized Ruddlesden-Popper nickelates: Response to arXiv:2602.19282

这篇回应性论文澄清了在加压Ruddlesden-Popper镍酸盐中超导屏蔽体积分数的评估方法。作者指出,他们的方法直接源于有限样品的标准静磁自洽关系(公式2-4),通过退磁因子N修正测量磁化率以得到内在磁化率,并由此估计屏蔽体积分数(f ≈ -χ)。该方法已在超导体文献中广泛应用数十年。以单晶样品S6为例,在50 GPa和5 K下,应用自洽公式计算得到超导屏蔽体积分数约为86%,而在40 GPa下约为82%。作者论证,arXiv:2602.19282中质疑的根本缺陷在于对方假设测量到的抗磁矩与超导屏蔽体积分数成线性比例,并通过计算全屏蔽麦斯纳磁矩进行简单归一化。这一假设对于强退磁的薄圆盘状样品不成立,因为内场与磁化通过退磁场自洽耦合,使得测量磁矩与屏蔽分数呈非线性关系,从而导致对方方法给出约60%的偏低估计。论文还讨论了单退磁因子框架的适用范围,指出其样品结构均匀、质量高,支持该宏观描述,而对方构造的人为相分离模型不适用于此。作者结论认为,基于静磁自洽的方法是正确且广泛采用的标准方法。

On the estimating the superconducting volume fraction from the internal magnetic susceptibility

Zhang等人[1]报道了高压下Pr₄Ni₃O₁₀单晶的零场冷却(ZFC)和场冷却(FC)数据,证实了Ruddlesden-Popper镍酸盐中的体超导电性,并利用内部磁化率χ_internal的幅度估算超导体积分数f=0.85。本文对该方法的关键假设f=|χ_internal|提出质疑,并通过反例说明:即使样品计算出的|χ_internal|达0.82,实际超导体积分数f可能低于0.10。作者指出,退磁因子N的计算依赖于非超导区域在样品中的分布,而均匀性假设并不成立——若90.2%的体积为非超导相,只要其几何形状改变退磁因子,磁化率测量值仍可匹配原始结果。因此,仅凭χ_internal无法唯一确定f,该方法在整个超导研究领域需要重新审视。

Orbital dimerization-induced first-order structural phase transition: a case study in La₃Ni₂O₇

该研究以新发现的镍基超导体La₃Ni₂O₇为例,揭示了其一级结构相变背后的“轨道二聚化”机制。作者指出,标准密度泛函理论(DFT)及考虑原子内关联的LDA+DMFT方法均无法重现该相变的突然性,因为这些方法忽略了关键的原子间关联。通过构建包含低能活性轨道的多体有效哈密顿量并进行精确对角化,他们发现当Ni-O-Ni键角趋于平直时,层间Ni轨道之间会产生强烈的反铁磁超交换作用,形成自旋单态键合,从而引起总能量急剧下降。这种能量降低在特定构型处产生新的局域能量极小值,与倾斜构型共存,完美解释了实验中观测到的一级相变特征,以及高低压结构的共存现象。该机制不仅改变了晶格键合性质,还导致低能电子结构定性变化(如超导电性的出现)。该工作建立的DFT加多体修正计算框架具有普适性,适用于含开壳层d/f电子的离子材料,为理解此类体系的结构与电子性质关联提供了关键微观机理。

Orbital Signatures of Density Wave Transition in La₃Ni₂O₇-delta and La₂PrNi₂O₇-delta RP-Nickelates Probed via in-situ X-ray Absorption Near-edge Spectroscopy

The report of superconductivity (SC) with Tc~80 K in bilayer Ruddlesden-Popper (RP) nickelate La3Ni2O7-delta have sparked considerable investigations on its normal state properties and SC mechanism under pressure and at low temperature. It is believed that the density wave (DW) at ~150 K plays an important role in SC emergence, but its nature remains largely underexplored. Here, we utilized temperature-dependent in-situ Ni K-edge X-ray Absorption Near-edge Spectroscopy (XANES) to probe the Ni-3d/4p electronic states of La3Ni2O7-delta and La2PrNi2O7-delta samples down to 4.8 K, enabling us to witness the evolution of both in-plane d_(x^2-y^2)/p_x (p_y) and out-of-plane d_(3z^2-r^2)/p_z orbitals of NiO6 octahedron across the DW transition. Main edge energy associated with Ni 4p orbital shows an anomalous decline near DW transition, signifying the occurrence of lattice distortions as a hallmark of charge density wave. Below DW transition, the enlarged crystal field splitting (CFS) indicates an enhanced NiO6 octahedral distortion. Intriguingly, magnetic Pr substituents could activate the mutual interplay of d_(x^2-y^2) and d_(3z^2-r^2) orbitals. We discussed its relevance to the favored bulk SC in the pressurized polycrystalline La2PrNi2O7-delta than pristine.