利用共振X射线散射和光谱学方法，研究双层镍氧化物La₂PrNi₂O₇薄膜中自旋密度波（SDW）序与超导电性的关系。发现超导仅出现在无SDW且氧化学计量完整的区域，而氧缺失则促进SDW序，表明两者发生相分离。进一步通过Ni-L₃和O-K边光谱揭示，超导相具有金属性基态，主要呈现Ni d⁸与氧配体空穴特征；氧缺失导致电子局域化并出现低能激发。结合理论分析，提出配体空穴主要位于层间顶角氧上，形成稳定的层间五自旋极化子态，作为超导双层镍氧化物的基态。研究表明氧化学计量是控制层间耦合及电子结构的关键参数，SDW序并非超导的内在母态。
通过稳定双层镍酸盐（La,Pr）₃Ni₂O₇超导薄膜并采用保护覆盖层，结合X射线吸收和共振非弹性X射线散射光谱，本研究直接探测了绝缘体、超导体和金属态下的电子结构演化。实验与理论分析表明，面内d_{x²-y²}态构成巡游电子骨架，而超导电性仅在面外d_{z²}-p_z-d_{z²}层间杂化形成相干时出现，此时静态自旋序被抑制，自旋激发呈现强阻尼特征。氧化学计量和外延应变共同调控该层间通道，使超导态局限于一个较窄的层间相干性与关联强度窗口内。这些结果揭示了双层镍酸盐中超导所需的微观要素，并提供了多轨道图像来描述其涌现机制。
该综述系统梳理了双层镍酸盐超导体中基于强关联效应的层间配对机制理论进展。文章从关键实验观测出发，提炼出核心物理要素，包括杂化的Ni-3d_(x²-y²)与3d_(z²)轨道电子结构、轨道依赖的电子关联、洪德耦合以及强层间磁耦合，并引入了双层两轨道哈伯德模型及其t-J变体等基本理论框架。重点阐述了基于半填充d_(z²)轨道原子极限下层间价键图像的强关联配对机理，尤其强调杂化机制：即d_(z²)局域单重态配对提供凝聚能，其与巡游d_(x²-y²)轨道的杂化促进超导相位相干。文章进一步分析了配对对称性、临界温度对各种内外部参数的依赖关系，以及正常态的费米液体、非费米液体、弱绝缘和赝能隙等非平庸行为，并讨论了压力调控、氧含量及氧空位诱导的近藤散射的影响。全文核心结论指向一种由局域配对与巡游性协同作用驱动的非传统超导图像，并简要提及了基于费米面嵌套自旋涨落的弱关联理论。
High-temperature superconductivity in pressurized La3Ni2O7 has attracted considerable interest, yet the superconducting phase is rather fragile. Although bulk superconductivity can be achieved by Pr substitution for La, the underlying mechanism is still unclear. A further puzzle is the role of oxygen content: moderate oxygenation enhances superconductivity, whereas high-pressure oxygen annealing suppresses it. Here combining multislice electron ptychography and electron energy-loss spectroscopy, we show that Pr doping mitigates oxygen vacancies and stabilizes a near-stoichiometric La2PrNi2O7 structure. Strikingly, high-pressure oxygen annealing introduces interstitial oxygen atoms that arrange into a stripe-ordered superstructure, which generates excess hole carriers and alters the electronic structure, ultimately suppressing superconductivity under pressure. This contrasts sharply with cuprates, where similar oxygen ordering is known to induce superconductivity. Our findings reveal a competition between interstitial oxygen ordering and superconductivity in bilayer nickelates, providing key insights into the pairing mechanism and guiding principles for engineering more robust superconducting phases.
针对铜氧化物和镍氧化物中高温超导的配对机制这一长期难题，本文基于离子键在eV量级的主导作用、O⁻和O²⁻的电子亲和能（分别为1.46 eV和-8.08 eV）以及金属原子较大的双电子电离能（约15–28 eV），提出了氧（O）桥连电子对（e⁻-O-e⁻）或金属（M）桥连空穴对（h⁺-M-h⁺）的巡游库珀对图像。该配对在赝隙温度T*高于Tc时形成，遵循化学键→结构→性质的关系，并适用于铜氧化物、镍氧化物、铁基及其他离子型超导体。作者通过32项不同的实验证据，尤其是CuO₂面内的STM图像与极小配对尺寸，证实了该机制的正确性与普适性，并指出任何亚eV或共价键合配对机制均不可靠。该理论揭示了离子键与超导电性之间的缺失环节，解决了长达40年的困惑，并验证了在离子键超导体中实现室温载流子配对的可行性。在此基础上，作者建立了以最强配对强度和玻色-爱因斯坦凝聚为核心的新理论框架，为理解高温超导机理开辟了新路径，并使室温超导的梦想更近一步。
本文针对Ruddlesden-Popper镍酸盐中自旋密度波（SDW）序和磁激发的本质，发展了一个统一的巡游电子描述。核心要素是NiO₂多层块的镜面对称结构，它将低能电子态组织成镜偶和镜奇两个扇区。研究表明，镜相反扇区之间的主导带间嵌套驱动了镜选择性的巡游SDW不稳定性，其集体模式自然重现了实验中观察到的类似自旋波的谱。在La₄Ni₃O₁₀中，SDW进一步诱导出次级镜偶电荷密度波，产生交织的自旋和电荷纹理。这些结果证明，多层镍酸盐的磁性本质上是巡游而非局域矩起源，并确立了镜选择性带间SDW序作为这些体系中磁关联的统一组织原则。
该研究通过密度泛函理论计算系统分析了应变状态下La₃Ni₂O₇薄膜的电子结构，发现双轴压缩应变主要拉伸外层顶角Ni-O键，而内层顶角Ni-O键几乎不变，进而显著增强Jahn-Teller分裂能Δ_JT，但层间d_z²轨道跳跃参数t_⊥^z变化微弱。由于超导仅出现在面内晶格常数低于临界值时，该结果将应变增强的Δ_JT识别为关键微观调控参数。计算的费米面结构和霍尔响应与LaAlO₃和SrLaAlO₄衬底上的ARPES及霍尔测量结果吻合，证实Jahn-Teller畸变在优化双层镍酸盐超导中起核心作用。
Lattice-Charge Coupling in a Trilayer Nickelate with Intertwined Density Wave Order
该研究采用密度泛函理论结合动力学平均场理论（DFT+DMFT），系统分析了低 n 层四方镍酸盐的层分辨电子结构和关联效应。结果表明，未掺杂体系中 Ni-d 轨道的电子关联强度随层数增加而增强，且内层 NiO₂ 平面普遍比外层具有更强的关联性，这种层间差异源于空间电荷分布的不均匀性。针对因过度空穴掺杂而不超导的 n=2 和 n=3 化合物，提出在间隔层氧位进行 Cl 替代的电子补偿策略，通过虚拟晶体近似模拟将其名义 Ni 价调控至与最佳超导 n=6 体系相同的水平。计算显示，Cl 掺杂可显著提升低层数体系的 Ni-d 质量增强因子，使其进入强关联金属区，同时低能电子结构得以保持。该工作揭示了层分辨电子关联在超导机制中的关键作用，并预测间隔层 Cl 掺杂是将低 n 四方镍酸盐转化为潜在超导候选材料的可行路径。
该研究采用多轨道巡游电子框架，结合 Hartree-Fock 和随机相近似方法，系统分析了双层与三层镍酸盐的磁基态及横模自旋激发。对于双层体系，虽双条纹序能量略低，但单条纹态的激发谱在波矢 Q_BL 处呈现各向异性低能锥形色散，在 Γ 点附近显示各向同性高能激发，与共振非弹性 X 射线散射及中子散射实验定性吻合；还发现 Q_BL 处的镜面偶数层间光学模能量与 Γ 处镜面奇数模一致。对于三层体系，镜面奇数和镜面偶数自旋密度波均可稳定，镜面奇数态能量更低，并携带由中间层主导的近零能隙模，而镜面偶数态仅含一支声学模和两支有能隙光学模；与实验对比支持镜面奇序图像。结果表明，磁激发可作为灵敏探针区分磁有序构型，并支撑多层镍酸盐磁性具有共同巡游起源的结论。