charge transfer

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charge transfer energy

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chemical pressure

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Co-operating multiorbital and nonlocal correlations in bilayer nickelate

本研究基于有效三轨道模型,采用超越动力学平均场理论的D-TRILEX多体框架,系统分析了高压超导双层镍酸盐La₃Ni₂O₇正常态中多轨道与非局域自能效应的相互作用。结果表明,低能物理场景高度依赖于轨道间相互作用强度:当该强度较弱时,著名的γ准粒子平坦带位于费米能级以下;当强度增强时,该平坦带穿越费米能级,导致电子与铁磁性的顺磁子激发发生散射,形成自旋极化子束缚态。这些束缚态表现为费米能级下方出现的非相干谱权重阴影带。研究的发现揭示了双层镍酸盐中存在额外的竞争电子态,这为解释近期角分辨光电子能谱实验中关于费米面附近谱结构的争议提供了理论依据。

coherence length

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Collective spin excitations in trilayer nickelate La₄Ni₃O₁₀

通过Ni L边共振非弹性X射线散射(RIXS)对三镍酸盐La4Ni3O10单晶的研究,发现其集体自旋激发具有约60 meV的带宽,与双层镍酸盐La3Ni2O7相当,但谱权重显著降低,表明三镍酸盐中电子关联较弱。同时观察到约100和200 meV的局域自旋激发,源自局域偶极和四极激发。分散的磁激发表现出三维特征,利用线性自旋波理论拟合得到层内与层间交换耦合参量相当,其中层间耦合最强。结果表明La4Ni3O10具有更强的三维磁性,其自旋动力学与自旋密度波序一致,而电子关联的减弱和三维多轨道特性是导致其磁激发谱与双层镍酸盐差异的关键因素,为理解Ruddlesden-Popper镍酸盐家族中磁性的演化及其与超导性的关联提供了重要见解。

compressive strain

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Contrasting Momentum-Selective Spin-Density-Wave Gaps in Bilayer and Trilayer Nickelates

利用偏振分辨电子拉曼散射技术,本研究系统测绘了三层镍氧化物La4Ni3O10中自旋密度波(SDW)能隙的动量选择性。实验观察到SDW引起的谱权重重分布同时出现在布里渊区中心的α口袋和靠近区边界的一部分β口袋上,对应的能隙能量约为55 meV;而β口袋沿对角线方向的区域未观察到可比的谱权重抑制,表明该区域几乎没有能隙打开。这一动量空间能隙拓扑与双层镍氧化物La3Ni2O7中仅β口袋出现各向异性SDW能隙的特征形成鲜明对比。上述结果确立了双层与三层镍氧化物间不同的动量空间能隙拓扑结构,为密度波不稳定性的有序波矢和与超导电性相关的机理提供了新的约束。

Contrasting Spin Excitations in Octahedral and Square-Planar n=8 Ruddlesden-Popper Nickelates

利用Ni L3边共振非弹性X射线散射(RIXS),本研究对比了八面体Ruddlesden-Popper(RP)相Nd9Ni8O25(非超导)及其还原后的平面相Nd9Ni8O18(具有约5 K的超导关联)中的低能自旋激发。结果显示,八面体相呈现自旋密度波(SDW)基态,有序波矢为(1/4,1/4),其低能谱由沿(0,π)和(π,π)方向的弱色散paramagnon主导;而平面相则在(1/3,0)处出现弹性峰,磁激发无色散且能量约65 meV。偏振RIXS进一步确认了两种相中磁激发的不同特性。这些发现系统揭示了两个结构家族在基态和自旋激发上的根本差异,为理解镍酸盐超导电性的机制提供了关键信息。

Controlling the Band Filling and the Band Width in Nickelate Superconductors

本研究采用高压合成与静水高压输运技术,系统调控双层镍酸盐La₃Ni₂O₇家族中的能带宽度和能带填充,以探究其对超导电性及非超导态性质的影响。通过将La部分替换为较小的Nd(增大NiO₆八面体倾斜、减小带宽),超导相所需压力显著升高;而同时引入Sr进行空穴掺杂则反转此趋势,使超导起始压力降低。在非超导态中,观察到多达三种特征电阻异常,其随压力演化,可能分别对应与超导相互竞争的电荷密度波和自旋密度波有序态。综合对比不同成分样品的相图,表明带宽和填充的独立控制是揭示该体系非常规超导机理及其竞争序的关键。