通过采用低温超高真空暗箱转移技术保持样品表面质量，本研究利用角分辨光电子能谱（ARPES）结合不同光子能量，系统解析了超导(La,Pr,Sm)₃Ni₂O₇/SrLaAlO₄薄膜的三维电子能带结构。实验揭示了轨道依赖的维度性：dx²-y²主导的能带呈现准二维特征，而dz²主导的γ能带则显示出明显的kz色散。在所有观测能带的高对称方向均发现有限能隙，其中γ能带的温度依赖分析表明其超导能隙约18 meV，比值2Δ/kBTc~8，远超弱耦合BCS极限。此外，费米能级附近谱权重的抑制在超导转变温度以上仍持续存在，且观测到普遍存在的瀑布状谱特征，表明电子相互作用的显著影响。这些发现强调了第三维度及dz²轨道在镍酸盐超导机制中的关键作用，对理论模型施加了重要约束。
该论文指出，Li等人在高压镍酸盐超导体La₂SmNi₂O₇单晶的零场冷（ZFC）和场冷（FC）磁化测量中，对超导相分数的计算存在三重错误。首先，由于顺磁迈斯纳效应（Wohlleben效应），FC模式下样品的磁矩可能为正或负，因此不能用于计算超导相分数。其次，重新分析Li等人的ZFC数据后发现，按照其自身采用的计算方法，超导相分数应为22.8%，而非他们报告的62.1%，两者相差约三倍，主要源于退磁因子计算差异（Li等人取0.849，而作者使用Brandt公式算得0.81548）。第三，即使ZFC磁矩值计算正确，也无法直接用于确定超导相体积分数，因为存在无数种小于样品实际尺寸的超导区域形状和分布，均可产生相同的测量磁矩。作者强调，他们认同Li等人的实验证实了加压镍酸盐的体超导电性，但认为上述计算错误需要纠正，以免误导后续研究。
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研究团队通过对(La, Pr, Sm)3Ni2O7双层镍酸盐薄膜进行电输运测量，发现了伴随电子玻璃行为的时间反演对称性破缺超导电性。该超导态出现在接近零电阻态的低温区域，表现出三个显著特征：一是非常规的磁电阻回滞，这是时间反演对称性破缺的直接证据，且在不同磁场方向下均保持稳健，与涡旋钉扎或长程磁有序有本质区别；连续氧还原同时削弱了超导电性和磁滞，揭示了它们与特定镍3d电子轨道的关联。二是电流-电压响应在零场下表现出磁历史依赖性和非互易性，进一步证实了自发的内禀时间反演对称性破缺。三是移除磁场后电阻呈现对数缓慢弛豫，这是玻璃态动力学的标志。这些现象首次在镍基超导体中揭示了兼具自发时间反演对称性破缺和内在玻璃态特性的超导态，为理解高温超导机理提供了重要的现象学和概念性突破。
Layered perovskites─including the Dion–Jacobson, Ruddlesden–Popper, and Aurivillius families─exhibit a wide range of correlated electron phenomena, from high-temperature superconductivity to multiferroicity. Here, we report a new family of layered perovskites realized through topochemical oxidation of Lan+1NinO3n+1+δ (n = 1–4) Ruddlesden–Popper nickelate thin films. Postgrowth ozone annealing induces a substantial c-axis expansion─17.8% for La2NiO4+δ (n = 1)─that monotonically decreases with increasing n. Surface synchrotron X-ray diffraction and coherent Bragg rod analysis (COBRA) reveal that this structural expansion arises from the intercalation of approximately δ ≈ 0.7–1.0 oxygen atoms into interstitial sites within the rock salt spacer layers, far exceeding the previous record of δ ≈ 0.3 for any Ruddlesden–Popper oxide. These oxygen-intercalated phases form a new class of layered perovskites with a spacer layer composition intermediate between the Ruddlesden–Popper and Aurivillius phases. Furthermore, oxygen intercalation induces metallicity, enhances nickel–oxygen hybridization, and suppresses oxygen octahedral rotations, a feature associated with high-temperature superconductivity in Ruddlesden–Popper nickelates. Our work establishes topochemical oxidation as a powerful approach to accessing highly oxidized, metastable phases across a broad range of layered oxide systems, offering new platforms to engineer electronic properties via intercalation chemistry.
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Topotactical Hydrogen Induced Single-Band d -Wave Superconductivity in La₂ NiO 4
本研究利用压力-温度单晶X射线衍射与从头算密度泛函理论计算，揭示助熔剂生长的三层镍酸盐La₄Ni₃O₁₀中四方相（I4/mmm）到单斜相（P2₁/c）的转变不存在中间斜方Bmab相，而是一个直接的结构相变，并伴随两倍超结构的形成，体现为公度超晶格反射的出现。该转变温度可在14 GPa压力下从约1030 K连续抑制至20 K，说明压力有效稳定了四方相。此外，在助熔剂生长晶体中首次通过X射线衍射探测到与非公度密度波有序相关的微弱卫星反射，补充了此前仅见于浮区法晶体的结果，拉曼光谱在130 K以下观察到额外声子模式也进一步印证了该有序态。从头算计算与实验观察吻合。这项工作澄清了La₄Ni₃O₁₀结构对称性的长期争议，并支持超导电性在高压恢复四方对称性后出现，为后续电子结构及超导机理研究提供了关键的晶体学基础。
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