Anomalous Behavior of the Ni¹⁺ moment and interstitial band in bi-infinite-layered La₃Ni₂O₅F
本研究利用第一性原理密度泛函理论（GGA及GGA+U）探讨了具有双层NiO2无限层结构的La3Ni2O5F的电子与磁性。La(O/F)La阻挡层实现了NiO2双层的严格隔离，形成纯粹二维电子与磁系统。计算发现一个由间隙区域电子密度构成的E单带，该带不与任何原子轨道关联，沿M-A方向下穿费米能级，提供0.09个穴/Ni的自掺杂，使Ni实际价态变为+1.09。该E带费米面呈柱状，占布里渊区9%面积。dpσ带近乎半满但受自掺杂偏移至范霍夫奇点附近。磁响应显示出不同于以往镍酸盐的反常特性，磁化率在较大磁场下趋于消失。无磁相变的现象可归因于强烈的二维自旋涨落及偏离半填充的自掺杂效应。这些结果揭示了Ni^{1+}离子在该体系中独特的行为，以及界面阻挡层对间隙带形态的关键影响。