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The suppression of density wave in bilayer nickelate La3⁢Ni2⁢O7 under pressure has been identified as a critical factor enabling pressure-induced high-temperature superconductivity. However, this density wave state exhibits remarkable stability against most alternative tuning methods except the high-pressure technique. Herein through systematic investigations of Tb doping effects on electrical transport and magnetic properties, we observe a gradual suppression of density wave transition temperature with the increasing Tb concentration, accompanied by the emergence of negative magnetoresistance persisting up to 14 T. Magnetic susceptibility measurements further reveal the formation of a doping-induced spin-glass state, which likely accounts for the observed negative magnetoresistance phenomenon. This work establishes an effective chemical doping approach to manipulate the density wave state and correlated quantum state in La3⁢Ni2⁢O7, offering new insights into the mechanism of high-temperature superconductivity and potential pathways toward achieving ambient-pressure superconductivity in bulk nickelate crystals.

本文基于对称性唯象方法，结合电荷自洽密度泛函理论与动力学平均场理论，系统研究了杂化镍酸盐La₅Ni₃O₁₁的低温物理与非常规配对机制。研究发现，单层子系统处于莫特绝缘态，超导电性主要源于双层子系统中Ni-e_g轨道。该体系呈现双能隙超导特征，主导配对来自d_{z²}轨道间的层间耦合，次要配对来自d_{x²-y²}轨道内的层内耦合。与高压下La₃Ni₂O₇相比，La₅Ni₃O₁₁中超导转变温度T_c的降低可归因于层间配对贡献的减弱，这直接反映在跃迁参数比值|t_{\perp}^z/t_{\parallel}^{x}|的减小上。该统一图像为理解双层NiO₂面内超导配对机制及γ口袋的作用提供了微观理论框架。

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通过密度矩阵重正化群方法，该工作在一维最小几何结构上系统研究了加压双层镍氧化物La₃Ni₂O₇中有效双层双轨道模型的超导配对关联随Ni 3d_{z²}轨道填充的演化。通过调节轨道化学势差异，将3d_{z²}轨道从1/12掺杂连续调控至近半填充，发现超导关联在半填充附近被显著抑制，表明该轨道的巡游性有利于配对。此外，在电荷涨落较大的区域配对关联增强，暗示电荷序与超导之间存在竞争。这些结果支持了既有的理论图像：层间反铁磁超交换提供配对胶水，而巡游的3d_{z²}轨道通过杂化将配对传递并建立长程相干性。研究明确了3d_{z²}轨道巡游性对超导的关键作用，为理解该体系中非常规配对机制提供了重要依据。

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本研究将多轨道Hubbard模型与双层Hubbard模型建立对应，提出轨道空间双层模型（OSBM），其中轨道能级差ΔE的作用类似于真实空间双层模型中的层间跃迁，且超导在incipient-band区域得到增强。基于此，理论预测在适当空穴掺杂下，还原型双层镍酸盐La₃Ni₂O₆可作为OSBM超导体候选。通过第一性原理构建紧束缚模型，发现由于缺乏外部顶角氧，Ni的d_{x²-y²}轨道与其他d轨道之间存在大的ΔE。利用涨落交换近似计算表明，在incipient-band情形下，由轨道间相互作用驱动可产生s±波超导电性，超导能隙函数在d_{x²-y²}带与其他d轨道带之间变号。同时，研究还考察了原子替代和压力下晶体结构的能量与动力学稳定性。尽管La₃Ni₂O₇与La₃Ni₂O₆化学式相似，但该工作指出后者可能实现完全不同的配对机制。

该研究基于第一性原理计算构建了七轨道有效模型，采用涨落交换（FLEX）近似对自由站立无限层镍酸盐Nd₀.₈₅Sr₀.₁₅NiO₂膜在压力下的超导电性进行了理论分析。结果表明，随着压力增大，超导转变温度Tc单调上升，与近期实验结果一致。这种增强归因于Ni原子极低价态导致的过强电子关联得到缓解，使得有效电子相互作用参数U显著降低，从而减少了准粒子阻尼并增强了自旋涨落介导的d波配对。此外，声子计算确认晶体结构在90 GPa内保持动态稳定。研究通过对比不同U值的模型，指出仅采用较大的U值（约5.1 eV）才能复现实验趋势，而较小U值会导致Tc过早饱和甚至出现穹顶形状，从而支持了无限层镍酸盐中过强关联抑制超导、压力缓解关联进而提升Tc的机制。

该研究通过理论方法分析了La₃Ni₂O₇薄膜在常压下的超导电性。研究首先基于第一性原理结构优化构建模型哈密顿量，固定面内晶格常数至实验所用衬底（LSAT、LAO和SLAO），并额外采用基于实验测定晶体结构的模型。运用考虑完全动量和频率依赖的格林函数与配对相互作用的涨落交换近似（FLEX）求解线性化Eliashberg方程。结果表明，电子结构（包括γ-费米口袋的存在与否）取决于所采用的晶体结构及能带计算中是否包含+U修正，但s±-波配对对称性始终保持鲁棒。这种鲁棒性主要源于配对由有限能量自旋涨落介导，该机制对费米面拓扑细节不敏感，并在轨道表示中产生近乎与动量无关的层间d_{3z²−r²}配对间隙函数。另一方面，薄膜的超导转变温度（约40 K）约为加压块材（约80 K）的一半，这一现象在FLEX框架内仅能通过采用基于实验测定晶体结构得到的小层间跃迁参数|t⊥|模型来理解，但也不排除其他因素的可能性。

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