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Signatures of superconductivity near 80 K in a nickelate under high pressure

本研究利用氦气作传压介质，通过同步辐射单晶X射线衍射构建了化学计量比双层镍酸盐La₃Ni₂O₇在静水压下的本征压力–温度结构相图。常压下该材料呈极性正交Am2m结构，伴随不等价Ni位间的电荷有序和NiO₆八面体倾斜。随压力升高，正交晶格畸变逐步减小，同时代表电荷有序的超结构反射强度线性下降。在约10 GPa时，体系发生从电荷有序Am2m相到四方I4/mmm相的直接转变，无中间Amam相出现，正交孪晶分裂消失，晶胞参数趋于四方对称。该四方相特征为八面体倾斜完全消除，形成直线型层间Ni–O–Ni键，并在超导出现的压力–温度区域稳定存在。这一结构相变恰好与电阻测量中起始温度约68 K的体超导开始出现吻合，表明超导态位于I4/mmm四方结构框架内。上述结果澄清了超导相结构归属的争议，确立了La₃Ni₂O₇的本征结构演化路径，为理解镍酸盐高温超导的微观起源提供了关键结构基础。

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研究人员将软点接触安德列夫反射谱技术集成到棕榈型立方压砧高压腔中，通过基底锚定与外部导线分线策略，在高达15 GPa的静水压下稳定构建多个点接触结。对单质超导体Nb的基准测量验证了方法的可靠性，得到零温超导能隙比2Δ(0)/k_B T_c≈3.3。进一步应用于kagome金属超导体CsCr3Sb5和双层镍酸盐超导体La2PrNi2O7，观测到与常规BCS超导体截然不同的尖锐零偏压电导峰，并系统研究了其随温度、磁场和压力的演化。分析表明，这些谱学特征与非常规超导电性及可能的d波配对对称性相符，为理解其配对机制提供了直接谱学证据。该工作成功搭建了连接宏观电输运和微观光谱探针的高压实验平台，为广泛探索压力诱导非常规超导体的配对对称性开辟了新途径。

该研究通过动量分辨与偏振分辨共振非弹性X射线散射（RIXS）测量，系统比较了未掺杂超导无限层镍酸盐PrNiO₂与绝缘铜酸盐CaCuO₂的自旋和轨道激发特性。结果显示，PrNiO₂的面内磁交换积分（约46 meV）明显小于CaCuO₂（约82 meV），而面外交换积分相近（约6-7 meV），表明两种材料均支持三维反铁磁有序，且自旋-自旋关联的三维性类似。轨道激发（3d态内跃迁）在单离子模型下吻合良好，但Ni-dxy峰的能量显著低于Cu-dxy，且色散方向相反——镍酸盐中呈现最近邻轨道超交换耦合驱动的轨道激发传播，而铜酸盐则为次近邻耦合主导。尽管两者电荷转移能差异显著（镍酸盐更大），但自旋与轨道激发特性总体上高度相似，仅在Ni-dxy峰能量和色散上表现出关键区别，这归因于轨道超交换耦合机制的不同。该工作揭示了无限层镍酸盐与铜酸盐在磁性和轨道动力学上的核心共性，同时指出镍酸盐中自旋涨落能量更小、掺杂电荷在金属位点上的局域化更强。

该工作利用共振非弹性X射线散射（RIXS）系统研究了外延应变从约-2%至+1.9%的La₃Ni₂O₇（LNO）薄膜的电子和自旋激发。在呈现常压超导（起始转变温度>40 K）的压缩应变LNO/SrLaAlO₄薄膜中，观察到与块材LNO相似的dd激发和自旋动力学，但自旋激发带宽增大约10 meV，表明层间反铁磁交换作用Jz增强；而拉伸应变的LNO/SrTiO₃薄膜则表现出自旋激发和Ni 3dz²相关dd激发的显著抑制。这一演化反映了应变对Ni 3dz²-O 2pz杂化和层间距离的调控，进而影响层间磁耦合强度。结果表明，外延应变能有效调制双层镍酸盐的层间反铁磁超交换作用，且增强的Jz与常压超导的出现密切相关，支持层间磁交换作用促进层间配对的理论图像。

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