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针对La₃Ni₂O₇单双层薄膜在常压下的超导转变温度（Tc）亟待提升的需求，本研究提出通过施加垂直电场驱动电荷转移来增强其超导电性。垂直电场使电子从高电势层流向低电势层，由于Ni的3d_{z²}轨道已接近半满无法容纳更多电子，流入电子主要填充低电势层的3d_{x²-y²}轨道，从而增加该层的填充率。利用简化的单轨道模型和全面的双轨道模型，结合奴隶玻色子平均场理论与密度矩阵重正化群方法，数值计算发现：填充率的增加会抑制层间s波配对，但强烈增强层内d波配对，使得底层主导的d波超导迅速上升。当层间电压达到约0.1~0.2伏时，Tc可超越液氮温度（约77 K），在常压下实现液氮温区的高温超导。该方案无需高压且避免化学掺杂无序，为在La₃Ni₂O₇超薄膜中实现高Tc超导提供了可行途径，需要实验进一步验证。

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通过电子掺杂高压双层钴酸盐La₃Co₂O₇，预测了LaTh₂Co₂O₇、La₃Ni₂O₅Cl₂和La₃Ni₂O₅Br₂等钴基La₃Ni₂O₇类似物，这些材料具有相似的晶体结构和强关联电子态。基于密度泛函理论加动力学平均场理论（DFT+DMFT）和随机相位近似（RPA）的计算表明，钴的3d轨道呈现半满或接近半满的占据，与La₃Ni₂O₇中镍的轨道类似，并表现出强Hund耦合和质量增强。这些钴基化合物的局域磁矩（约0.64 μ_B）恰好落在镍酸盐超导的最佳窗口内（0.63–0.68 μ_B），强烈暗示其可能通过类似的自旋涨落机制实现高温超导。RPA计算进一步揭示，在电子掺杂的钴酸盐中，领先的配对对称性为s波，属于A₁ᵍ不可约表示。该工作为在钴基体系中实现高温超导电性提供了理论依据，并鼓励进一步的实验合成和表征。

本研究采用巨大氧化原子层外延（GAE）方法在LaAlO₃和SrLaAlO₄衬底上成功制备了相纯、高质量的Ruddlesden-Popper镍酸盐Ln₃Ni₂O₇薄膜。在超强氧化性臭氧气氛下生长的薄膜无需后续退火即可超导，其中优化的Ln₃Ni₂O₇/SrLaAlO₄薄膜起始转变温度（Tc,onset）可达50 K。系统研究发现四个关键因素决定薄膜结晶质量和超导性能：精确控制阳离子化学计量可抑制二次相生成；完整的原子层逐层覆盖结合优化的界面重构能减少堆垛层错；准确调控氧含量是实现单一超导转变和高Tc,onset的必要条件。研究还发现，阳离子化学计量偏离会导致Ni-rich或Ni-deficient二次相形成，分别引发金属-绝缘体转变或高度绝缘行为，而原子层覆盖率偏差（如101.5%）虽仍可维持超导但产生残余电阻。界面重构（如预沉积半晶胞Ln₂NiO₄或对SrLaAlO₄衬底进行退火处理）可显著改善薄膜结晶性。这些结果为高质量氧化物高温超导薄膜的逐层外延生长提供了重要指导。

通过第一性原理计算，本工作研究了混合双层-三层Ruddlesden-Popper镍酸盐La₇Ni₅O₁₇在静水压和双轴压缩应变下的晶体与电子结构。通过分析高对称P4/mmm结构中动力学不稳定声子模的不可约表示，作者确定了具有八面体倾斜的动力学稳定低对称C2/c结构。施加压力和压缩应变均会抑制八面体倾斜，使结构四方化，这一行为与传统Ruddlesden-Popper相类似。在电子结构方面，静水压和应变下的总体特征相似，但区别在于三层块中d_z²成键带的位置：在30 GPa压力下该带穿过费米能级，而任何强度的压缩应变均使其维持在费米能级以下。这种应变诱导的电子结构变化与传统双层镍酸盐中观察到的行为一致，为理解这类材料中压力与应变对超导电性的不同影响提供了关键线索。

本文采用密度泛函计算与包含局域交换和库仑相互作用的多轨道、多原子团簇精确对角化方法，通过最小Ni₃O₁₄团簇研究了三层镍氧化物La₄Ni₃O₁₀的局域低能电子态。研究发现，在常压下，三个Ni名义上均为+2价，其中两个额外空穴中的一个局域于中心NiO₂层，与d_{x²-y²}轨道形成张-赖斯单态；另一个空穴主要占据两层间O p_z轨道的反键组合，并与三个NiO₂层的d_{z²}轨道形成的面外三自旋极化子杂化。由此，面内自旋取向交替由外层d_{x²-y²}轨道承载，层间呈反铁磁关联，同时中心层绝缘且磁矩可忽略。在高压下，两个额外空穴分别集中于一个外层和内层，各自形成d_{x²-y²}轨道的张-赖斯单态或面内三自旋极化子。团簇结果提示的可能电荷与自旋有序态突出了双层La₃Ni₂O₇与三层La₄Ni₃O₁₀之间的相似性。

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