ni o ni bond angle
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该研究针对高压双层镍酸盐La₃Ni₂O₇超导配对对称性的争议,采用一种基于正交化投影的全谱模型(Oroj方法),将Kohn-Sham态投影到局域Ni-e_g轨道上,在保持密度泛函理论能带结构的同时,把谱权重重新分布到更宽的能量范围,从而纳入Ni-O杂化及远离费米面的电子态贡献。与仅描述费米面附近低能带的Wannier模型相比,该全谱模型显著增强了层间自旋涨落,并给出公度的磁不稳定性;在自旋涨落框架下,这种特征有利于形成符号改变的s±波超导态,而低能模型则倾向于d波配对。结果表明,全能量描述中的层间耦合和Ni-O杂化对双层镍酸盐超导配对对称性的理论预测具有重要稳定作用。
该研究利用O K边和Ni L边X射线吸收谱,系统表征了无限层镍氧化物La₁₋ₓCaₓNiO₂中未占据态随掺杂和温度的演化。超导出现在x=0.18至0.27区间。在x≈0.20–0.23附近,低能谱权重发生重新分布:Ni 3d主导态减少而O 2p杂化态增加,表明Ni–O共价性出现轨道选择性交叉。该交叉与霍尔系数符号反转恰好重合,并先于更高掺杂时超导临界温度的下降。通过将输运异常和超导穹顶直接关联到可测量的Ni–O轨道重组,该结果向建立无限层镍酸盐统一的轨道分辨相图迈出了关键一步,并为通过杂化调控设计超导电性提供了实用途径。
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该研究报道了在LaAlO₃(001)和SrLaAlO₄(001)基底上外延生长双层La₃Ni₂O₇薄膜的输运性质,并通过高压氧气退火和静水压进行调控。常压下,LaAlO₃基底上的薄膜表现出费米液体金属行为,伴随低温下的轻微Kondo-like上升;而施加0.53至1.41 GPa的静水压后,电阻温度依赖性逐渐演变为非费米液体行为,在1.41 GPa时趋近于~T¹⁴。值得注意的是,这一压力仅为单晶中通过金刚石对顶砧实现类似效应所需压力的6–8%,显示出薄膜形式下超乎预期的强可调性。此外,在YAlO₃基底上的薄膜中观察到自旋密度波(SDW)序的迹象,而在LaAlO₃基底上则被抑制。霍尔效应测量表明多带电子结构。这些结果揭示了La₃Ni₂O₇薄膜在适度压力下即可接近强涨落有序态,为非费米液体行为的起源和高压超导的薄膜化研究提供了新途径。
研究人员使用超快光学光谱在研究La₄Ni₃O₁₀单晶时,于密度波转变温度约136 K处观察到准粒子弛豫动力学的突变,揭示出一个约52 meV的强耦合能隙打开。多个相干声子模式,包括3.88、5.28和2.09 THz附近的Ag模,在转变处表现出模式选择性的异常,尤其是3.88 THz声子的重整化行为从高温下的常规非谐衰减转变为低温下的急剧硬化,表明密度波不稳定性与晶格自由度之间存在强耦合,电子-声子相互作用可能起关键作用。在高激发通量下,密度波被非热抑制,得到的温度-通量相图与压力调谐行为相似,但能隙相对稳定,导致耦合比率增大。这些发现确立了La₄Ni₃O₁₀中的密度波是一种晶格纠缠的、涉及多轨道物理的不稳定性,并证实超快光激发可作为非平衡调控参数有效抑制镍酸盐中的密度波序。