该研究利用X射线吸收谱和共振非弹性X射线散射，独立调控(La,Pr)₃Ni₂O₇₋δ薄膜的应变和氧含量，追踪从非超导母相到超导相的微观演化。研究发现，两种调控方式均导致氧2p₂轨道与镍3d₂²轨道退局域化：氧K边吸收谱中“上哈伯德”峰向空穴峰的谱权重转移，伴随镍L边吸收谱和dd轨道激发展宽与减弱。同时，长程自旋密度波（SDW）序的强度和关联长度被显著抑制，表明其与超导直接竞争；而短程磁振子虽被阻尼，但带宽保持不变。这表明，在SDW序熔化过程中，氧2p₂和镍3d₂²轨道的退局域化以及短程磁振子的鲁棒性是实现超导的先决条件，为理论模型提供约束，并为设计镍基超导体指明了轨道选择性的途径。
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该研究开发了一种兆帕级高压氧辅助化学合成路线，成功实现了向较重稀土元素延伸的无限层镍酸盐（(RE₁₋ᵧRE’ᵧ)₁₋ₓEuₓNiO₂，RE/RE’：Pr、Nd、Sm、Gd、Dy）的有效生长。通过Eu²⁺/Eu³⁺变价实现空穴掺杂，在Nd₁₋ₓEuₓNiO₂和Pr₁₋ₓEuₓNiO₂体系的超导圆顶边界处，观察到源于Eu²⁺ 4f⁷磁矩与磁涨落竞争而产生的稳健单轴各向异性磁场重入超导，而在最佳掺杂区则表现为常规高温超导，临界电流密度高达~266 kA/cm²（2 K），超越传统Sr/Ca掺杂体系。进一步引入不同RE’磁性离子可调节交换场强度，从而调制量子临界性：既增强重入行为，也可将Tc提升至40.1 K。该工作揭示了稀土4f磁矩在调制配对强度与量子临界性中的关键作用，为利用无限层镍酸盐平台研究4f相关的非常规超导与量子相变奠定了合成基础。
本研究发现，在无阳离子取代且化学计量比的 PrNiO₂ 薄膜中，无需覆盖层即可观察到零电阻和抗磁响应，从而确认了无限层镍氧化物母体的本征超导性。通过异质结构工程插入非超导缓冲层，排除了衬底界面效应的贡献。等价位三价 La 替代同样能保持超导，表明该现象并非 PrNiO₂ 独有。然而，微量的二价 Sr 或 Ca 替代（约 3% 以内）会迅速抑制超导，使其不再出现。结合角分辨光电子能谱测量，揭示这一超导相局限于母体 PrNiO₂ 额外空穴掺杂 3% 以内的极窄区间。该超导相与先前在约 20% 二价掺杂处建立的超导穹顶之间存在一个非超导区域，在相图上形成彼此分离的两个超导区。此外，母体超导相的上临界场各向异性显著更强。这些结果表明，无限层镍氧化物并非简单的铜氧化物类似物，而是拥有独特的超导物理和分离的超导区域。
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在压缩应变双层镍酸盐薄膜中，通过连续调控氧化学计量，研究人员发现了一个超导半圆顶。从最优超导态出发，增加氧含量会逐渐抑制超导，使其向金属相转变；而减少氧含量则驱动颗粒状超导体-绝缘体转变，但超导起始温度保持不变。这种半圆顶结构源于间隙氧与氧空位的不同作用：前者主要通过掺杂效应调控载流子浓度，后者则引入强散射导致电子不均匀性。实验表明，这一半圆顶在不同稀土组合及有无碱土掺杂的样品中一致出现，揭示了双层镍酸盐相图的普遍特征。该发现为理解相关电子体系中超导的涌现与消亡提供了新视角。
该研究基于两分量模型提出了一个统一理论，用以解释双层镍酸盐超导体在加压块材与薄膜中的一系列核心实验现象。理论以轨道镍原子的强关联局域电子与巡游电子间的层间超交换耦合和杂化为核心，预言超导转变温度随掺杂变化呈现两类行为：当层间超交换耦合较强时，电子或空穴掺杂分别形成两个超导穹顶，半填充附近出现非超导的层间价键态；当耦合较弱或适中时，两个穹顶合并为一个跨越半填充的单一穹顶，但最高温度较低。掺杂增加会使正常态从费米液体转变为非费米液体或弱绝缘态，并在最优掺杂附近出现准线性电阻散射率。氧空位或化学替代可破坏层间价键，同时抑制超导并诱发巡游电子的局域近藤散射，解释了非超导样品中观测到的电阻对数温度依赖及负磁阻。该框架统一说明了块材和薄膜中超导转变与正常态的差异、孔穴掺杂及氧计量对穹顶状的影响，以及超导与近藤效应的竞争关系。基于理论，作者提出通过掺杂或降低层间磁耦合可在常压下实现块材超导，并预言电子掺杂将获得更高的转变温度。
该论文基于先前提出的有效d_{x^2-y^2}轨道双层t-J∥-J⊥模型，结合第一性原理计算输入的模型参数，通过奴隶玻色子平均场和密度矩阵重正化群方法，统一解释了通过氧化学计量、元素替代、压力或应变调控La₃Ni₂O₇超导转变温度（Tc）的一系列实验。模型发现，由于d_{x^2-y^2}轨道接近四分之一填充，其Tc调控行为与空穴掺杂的过掺杂铜氧化物类似。在掺杂依赖性上，系统呈现粒子-空穴不对称性：空穴掺杂使系统更过掺杂而抑制Tc，电子掺杂则相反，这解释了氧过量或Ca/Sr替代La导致的Tc抑制以及氧化学计量调控中的“半穹顶”行为。在相互作用依赖性上，Tc随层间反铁磁超交换相互作用J⊥变化，这解释了Sm/Nd替代La增强体材料Tc、体材料Tc-压力呈“直角三角形”关系以及薄膜中压应变增强Tc的实验现象。与弱耦合理论（Tc主要依赖于态密度）和d_{z^2}轨道主导的配对机制（Tc与d_{z^2}空穴密度成比例）相比，该模型提供了更自然统一的解释。论文进一步提出，通过不引入无序的电子掺杂（如用更高价元素替代La）可提高Tc。
本文运用超导密度泛函理论对最佳掺杂无限层镍酸盐Re₀.₈Sr₀.₂NiO₂（Re=La, Pr, Nd）进行从头计算，同等处理电子-声子耦合、屏蔽库仑排斥与自旋涨落作用。研究发现这些材料为双带超导体，在不同费米面上呈现符号相反的d_(x²-y²)波配对能隙；关闭自旋涨落时，临界温度降至可忽略的~0.01 K，表明超导电性由自旋涨落驱动。在布里渊区中心的大准二维费米面上，自旋涨落强度比电子-声子耦合和库仑排斥高一个数量级，从而主导配对机制，而电子-声子耦合在布里渊区角落的小三维电子口袋上起主要作用。节线d波能隙结构源于林哈德响应函数在布里渊区角落的显著峰值。计算得到的费米面、临界温度、节线能隙和准粒子态密度与大多数实验相符，所预测的扫描隧道谱等非常规超导性质有待直接实验验证。
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