Interlayer Five-Spin Polaron in Superconducting Bilayer Nickelates

利用共振X射线散射和光谱学方法,研究双层镍氧化物La₂PrNi₂O₇薄膜中自旋密度波(SDW)序与超导电性的关系。发现超导仅出现在无SDW且氧化学计量完整的区域,而氧缺失则促进SDW序,表明两者发生相分离。进一步通过Ni-L₃和O-K边光谱揭示,超导相具有金属性基态,主要呈现Ni d⁸与氧配体空穴特征;氧缺失导致电子局域化并出现低能激发。结合理论分析,提出配体空穴主要位于层间顶角氧上,形成稳定的层间五自旋极化子态,作为超导双层镍氧化物的基态。研究表明氧化学计量是控制层间耦合及电子结构的关键参数,SDW序并非超导的内在母态。

interlayer hybridization

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Interlayer hybridization enables superconductivity in bilayer nickelates

通过稳定双层镍酸盐(La,Pr)₃Ni₂O₇超导薄膜并采用保护覆盖层,结合X射线吸收和共振非弹性X射线散射光谱,本研究直接探测了绝缘体、超导体和金属态下的电子结构演化。实验与理论分析表明,面内d_{x²-y²}态构成巡游电子骨架,而超导电性仅在面外d_{z²}-p_z-d_{z²}层间杂化形成相干时出现,此时静态自旋序被抑制,自旋激发呈现强阻尼特征。氧化学计量和外延应变共同调控该层间通道,使超导态局限于一个较窄的层间相干性与关联强度窗口内。这些结果揭示了双层镍酸盐中超导所需的微观要素,并提供了多轨道图像来描述其涌现机制。

interlayer josephson coupling

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interlayer pairing

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Interlayer pairing mechanism for bilayer nickelate superconductors

该综述系统梳理了双层镍酸盐超导体中基于强关联效应的层间配对机制理论进展。文章从关键实验观测出发,提炼出核心物理要素,包括杂化的Ni-3d_(x²-y²)与3d_(z²)轨道电子结构、轨道依赖的电子关联、洪德耦合以及强层间磁耦合,并引入了双层两轨道哈伯德模型及其t-J变体等基本理论框架。重点阐述了基于半填充d_(z²)轨道原子极限下层间价键图像的强关联配对机理,尤其强调杂化机制:即d_(z²)局域单重态配对提供凝聚能,其与巡游d_(x²-y²)轨道的杂化促进超导相位相干。文章进一步分析了配对对称性、临界温度对各种内外部参数的依赖关系,以及正常态的费米液体、非费米液体、弱绝缘和赝能隙等非平庸行为,并讨论了压力调控、氧含量及氧空位诱导的近藤散射的影响。全文核心结论指向一种由局域配对与巡游性协同作用驱动的非传统超导图像,并简要提及了基于费米面嵌套自旋涨落的弱关联理论。

Interstitial oxygen order and its competition with superconductivity in La₂PrNi₂O₇+δ

High-temperature superconductivity in pressurized La3Ni2O7 has attracted considerable interest, yet the superconducting phase is rather fragile. Although bulk superconductivity can be achieved by Pr substitution for La, the underlying mechanism is still unclear. A further puzzle is the role of oxygen content: moderate oxygenation enhances superconductivity, whereas high-pressure oxygen annealing suppresses it. Here combining multislice electron ptychography and electron energy-loss spectroscopy, we show that Pr doping mitigates oxygen vacancies and stabilizes a near-stoichiometric La2PrNi2O7 structure. Strikingly, high-pressure oxygen annealing introduces interstitial oxygen atoms that arrange into a stripe-ordered superstructure, which generates excess hole carriers and alters the electronic structure, ultimately suppressing superconductivity under pressure. This contrasts sharply with cuprates, where similar oxygen ordering is known to induce superconductivity. Our findings reveal a competition between interstitial oxygen ordering and superconductivity in bilayer nickelates, providing key insights into the pairing mechanism and guiding principles for engineering more robust superconducting phases.

intertwined order

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Ionic-Bond-Driven Atom-Bridged Room-Temperature Cooper Pairing in Cuprates and Nickelates: a Theoretical Framework Supported by 32Experimental Evidences

针对铜氧化物和镍氧化物中高温超导的配对机制这一长期难题,本文基于离子键在eV量级的主导作用、O⁻和O²⁻的电子亲和能(分别为1.46 eV和-8.08 eV)以及金属原子较大的双电子电离能(约15–28 eV),提出了氧(O)桥连电子对(e⁻-O-e⁻)或金属(M)桥连空穴对(h⁺-M-h⁺)的巡游库珀对图像。该配对在赝隙温度T*高于Tc时形成,遵循化学键→结构→性质的关系,并适用于铜氧化物、镍氧化物、铁基及其他离子型超导体。作者通过32项不同的实验证据,尤其是CuO₂面内的STM图像与极小配对尺寸,证实了该机制的正确性与普适性,并指出任何亚eV或共价键合配对机制均不可靠。该理论揭示了离子键与超导电性之间的缺失环节,解决了长达40年的困惑,并验证了在离子键超导体中实现室温载流子配对的可行性。在此基础上,作者建立了以最强配对强度和玻色-爱因斯坦凝聚为核心的新理论框架,为理解高温超导机理开辟了新路径,并使室温超导的梦想更近一步。

it Ab initio prediction of dx2-y2-wave superconductivity in infinite-layer nickelates

本文运用超导密度泛函理论对最佳掺杂无限层镍酸盐Re₀.₈Sr₀.₂NiO₂(Re=La, Pr, Nd)进行从头计算,同等处理电子-声子耦合、屏蔽库仑排斥与自旋涨落作用。研究发现这些材料为双带超导体,在不同费米面上呈现符号相反的d_(x²-y²)波配对能隙;关闭自旋涨落时,临界温度降至可忽略的~0.01 K,表明超导电性由自旋涨落驱动。在布里渊区中心的大准二维费米面上,自旋涨落强度比电子-声子耦合和库仑排斥高一个数量级,从而主导配对机制,而电子-声子耦合在布里渊区角落的小三维电子口袋上起主要作用。节线d波能隙结构源于林哈德响应函数在布里渊区角落的显著峰值。计算得到的费米面、临界温度、节线能隙和准粒子态密度与大多数实验相符,所预测的扫描隧道谱等非常规超导性质有待直接实验验证。