Expanding the trilayer Ruddlesden-Popper nickelate family: Synthesis and characterization of Sm₄Ni₃O₁₀-δ single crystals

本文报道了利用高压高温(3.25 GPa、1400 ℃)助熔剂法首次成功合成钐基三层Ruddlesden-Popper镍酸盐Sm₄Ni₃O₁₀₋δ单晶。单晶X射线衍射和粉末衍射精修表明其结构为正交Pbca空间群,沿c轴Ni−O−Ni键角约152.4°,明显偏离180°。磁化与输运测量在常压下一致观测到约180 K的密度波转变;施加高达80 GPa压力可部分抑制绝缘行为和密度波序,但未观察到超导。密度泛函理论计算显示3d_z²和3d_x²−y²轨道与其他t₂g轨道分离,是费米面的主要贡献。该结果表明Ni−O−Ni键角的严重偏离可能阻碍超导出现,新合成的Sm₄Ni₃O₁₀₋δ为研究RP镍酸盐基础物理提供了独特平台。

Experimental evidence of Tc enhancement above 50 K and diode and paramagnetic-Meissner effects, in Nickelate films on highly reduced SrTiO₃

本研究在高度还原且导电的SrTiO₃衬底上制备了缺氧镍酸盐薄膜,通过迈斯纳效应和输运测量观察到超导起始温度达到50–70 K,并在20–25 K实现零电阻,表明超导存在于薄膜中的岛状区域。在约48 K处出现巨大的顺磁迈斯纳效应峰,进一步支持了该温度附近的超导转变。此外,还观测到非互易、无磁滞的超导二极管效应,其极性可完全偏振并反转。薄膜由多种Ruddlesden-Popper相(包括无限层相)混合构成。这些增强的超导特性归因于缺氧薄膜与高度还原的SrTiO₃衬底的协同作用。

Experimental Progress in Ambient-Pressure Superconducting Bilayer Nickelate Films

双层Ruddlesden-Popper镍酸盐在高压下呈现近80 K的超导电性,而近期通过外延应变在常压下稳定了RA₃Ni₂O₇(RA为稀土或碱土元素)超导薄膜,使输运、光谱、显微及器件测量成为可能。本综述总结了常压超导双层镍酸盐薄膜的实验进展,涵盖合成路线、氧计量比、衬底诱导应变、正常态输运、超导性质、掺杂相图以及动量分辨电子结构。当前未解决的关键问题包括:纯相超薄膜的可重复性、两步超导转变的微观起源、氧缺陷和衬底掺杂的作用、Ni 3dz₂衍生γ带的位置以及配对对称性。文章最后指出,未来需建立晶体结构、轨道重建与超导电性之间更定量的联系,以深入理解此类非常规高温超导体系。

fermi surface

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fermi surface nesting

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fermi surface reconstruction

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fermi surface topology

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filamentary superconductivity

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First-principles calculations

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First-principles calculations (DFT)

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